Perpustakaan Unika Atma Jaya yang berdiri tahun 1960, semula berada di kompleks SMA Santa Ursula. Koleksi awal adalah sumbangan dari The United States Book Exchange yang dikumpulkan oleh R. Marsidi dan Ben Mang Reng Say. Kepala Perpustakaan yang pertama adalah Nancy Lo Siang Hien Ginting. Pada waktu itu beliau dibantu oleh Evelyn Hilman. Perpustakaan pindah ke Kampus Semanggi pada tahun 1971. Dalam perkembangannya, Perpustakaan mengembangkan diri dengan sejumlah bidang kekhususan.

• Perpustakaan Pusat Kajian Pembangunan Masyarakat (PKPM) yang berdiri pada tahun 1972 sudah mengoleksi lebih dari 60.000 judul buku, laporan penelitian, jurnal, majalah, serta publikasi lain berbentuk film video, mikrofilm, dan CD. Perpustakaan ini juga dilengkapi dengan koleksi arsip dan sejarah unik tentang Indonesia sebelum zaman kemerdekaan. Publikasi lengkap dari beberapa badan dunia, seperti Bank Dunia, WHO, UnCTAD, SALUS, dan Pusat Studi tentang Gerakan Keagamaan Baru dalam Masyarakat Sederhana (New Religious Movement in Primal Societies) juga tersimpan di sini.
• Perpustakaan Pusat Kajian Bahasa dan Budaya (PKBB) yang mulai dibangun pada 1 Februari 1980 mengkhususkan koleksinya pada bidang linguistik teori dan terapan serta pengajaran bahasa, terutama terbitan dan jurnal yang mutakhir. Kemutakhiran serta keberagaman koleksi yang mencapai lebih dari 9.000 judul buku serta 84 judul majalah atau jurnal dari luar dan dalam negeri, menjadikan Perpustakaan PKBB tempat rujukan bagi para dosen dan mahasiswa program S2 dan S3 bidang linguistik dan pengajaran bahasa dari banyak perguruan tinggi di Indonesia. Perpustakaan PKBB menjadi pendukung kuat memuluskan proses pembukaan Sekolah Pascasarjana program studi Linguistik Terapan Bahasa Inggris (LTBI) pada Oktober 1992.
• Studio Teknologi Pendidikan (STP) adalah pengembangan Perpustakaan PKPM pada tahun 1983. Studio yang telah menghasilkan bahan pengajaran audio visual (film, video, slide, dan foto) dan film dokumenter penelitian/kajian tentang anak ini dilengkapi peralatan CCTV hitam putih, ruang rekaman kedap suara, alat perekam video portabel berwarna, dan mesin editing semi profesional. Pelatihan wawancara, diskusi kelompok berfokus (FGD), dan micro-teaching juga diadakan di studio ini. Sejak April 2006 studio ini berada dalam koordinasi Perpustakaan Pusat Unika Atma Jaya.
• Perpustakaan Fakultas Kedokteran Unika Atma Jaya memiliki lokasi khusus pada tahun 1990, bersamaan dengan kepindahan operasional Fakultas Kedokteran ke Kampus Pluit. Hal ini supaya mahasiswa dan dosen Fakultas Kedokteran sangat dimudahkan dan dapat dilayani dengan koleksi yang lebih berfokus pada bidang ilmu kedokteran dan kesehatan.

Pada tahun 2001-2002, sebagai proyek tugas akhir sejumlah mahasiswa Fakultas Teknik maka terwujudlah versi pertama katalog dan sistem informasi Perpustakaan yang dilengkapi dengan Graphical User Interface (GUI) sehingga lebih mudah digunakan (sebelumnya hanya memiliki antar muka teks). Namun pada saat itu, katalog ini hanya bisa diakses dari dalam kampus.

Sejak tahun 2006, Perpustakaan menyelenggarakan kegiatan pendidikan pemakai secara terstruktur kepada mahasiswa baru setiap tahunnya. Kegiatan ini diberi judul IT4U dan sejak tahun 2011 selalu diadakan sebagai bagian dari rangkaian kegiatan Pengenalan Kampus yang diselenggarakan di bawah koordinasi Jalur III. Pada tahun itu juga Atmalib mengalami transisi ke Atmalib yang baru yang dikembangkan bersama dengan pengembangan sistem akademik. Pada sistem baru ini, aktifitas back end dan front end diselenggarakan melalui satu portal tunggal yang bisa diakses dari dalam maupun luar kampus.

Pada tahun 2009, Perpustakaan menjadi salah satu unit kerja yang pertama kali masuk dalam ruang lingkup sertifikasi sistem manajemen mutu ISO 9001:2008 di Unika Atma Jaya bersama dengan Fakultas Teknik, Fakultas Teknobiologi, dan Sekretariat Rektorat.

Pada tahun 2010, Perpustakaan mengalami pemekaran ruangan sehingga mencakup juga 4 ruangan di Gedung G lantai dasar yang difungsikan sebagai ruangan layanan multimedia, layanan diskusi, layanan komputer, serta ruang koleksi terbitan buku lama.

Selanjutnya pada tahun 2014, tata ruang Perpustakaan diremajakan secara total sehingga operasional Perpustakaan PKPM yang tadinya berlokasi di Gedung K2 lantai 2 dan Perpustakaan PKBB di Gedung K2 lantai 4 ikut dipusatkan di Perpustakaan Pusat Gedung E lantai 3.

Pada tahun 2017, Perpustakaan memiliki tambahan titik layan baru, yaitu di Kampus III BSD dengan fungsi utama yang serupa dengan Perpustakaan Pusat yaitu untuk menyediakan bahan pustaka bagi aktifitas tri dharma yang beroperasi di kampus tersebut.